1961年4月12日，莫斯科時間9時7分，加加林駕駛著「東方」1號飛船從拜科努爾發射場起飛，以1小時48分的時間繞地球飛行1圈後安全返回，降落在薩拉托夫州斯梅洛夫卡村地區。加加林的成功使他兩天後被授予「蘇聯英雄」稱號。他駕駛的「東方」1號飛船成為世界上第一個載人進入外層空間的航天器。
加加林完成了史無前例的宇宙飛行後，去茹科夫斯基空軍工程學院進修，並以優異的成績畢業，學院推薦他到高等軍事學院研究生院當函授生。1968年3月27日，他在一次普通的飛行訓練中因飛機失事遇難。
這一天，加加林按計畫要駕駛米格-15殲擊教練機飛行兩次，每次半小時。10點19分，飛機升空。10點30分，加加林把空域作業的情況報告飛行指揮，請求准許取航向320返航。此後，無線電通信突然中斷，1分鐘後，飛機一頭栽到地上。
事故發生後，政府成立了事故調查委員會。經過認真分析研究後認為：「1968年3月27日飛機飛行準備工作完全是按照現有技術操作規程的要求進行的。」 調查委員會查明瞭飛機與地面相撞時的狀態。當時，飛機在兩層雲帶空域裡飛行，看不見地平線。返航時，本應從70°航向向320°航向下降轉彎，後來一定發生了某種突發事件，使飛機處於臨界狀態。飛機飛出低層雲，航跡傾斜角達到70°到90°，飛機幾乎是垂直俯衝下來，加加林和另外一位飛行員密切配合，想盡最大努力使飛機退出俯衝狀態，但當時飛行高度只有250-300米，時間也只剩2秒鐘了，他們沒有成功，年僅34歲的加加林就這樣離開了人世，以至於人們都不相信他真的犧牲了。
為了紀念他，蘇聯把他的出生地改名為加加林區。國際航空聯合會設立了加加林金質獎章。月球背面的一座環形山也是以他的名字命名的。加加林成為宇宙時代的象徵。
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