然而在所謂「偉大的文化大革命」中，李立三又被戴上了「三反分子」、「老機會主義分子」的帽子，遭到了比在蘇聯還更殘酷的批鬥和無情的折磨。在萬般的無奈之下，於1967年6月22日下午，服用安眠藥含冤去世。他在寫給毛澤東的遺書中說：
我現在走上自殺叛黨的道路，沒有任何辦法來辯護自己的罪行。只有一點，就是我和我的全家決沒有做過任何裡通外國的罪行。只有這一點請求中央切實調查和審查，並作出實是求是的結論。
後來，中央為李立三恢復了名譽。
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