然而在所谓“伟大的文化大革命”中，李立三又被戴上了“三反分子”、“老机会主义分子”的帽子，遭到了比在苏联还更残酷的批斗和无情的折磨。在万般的无奈之下，于1967年6月22日下午，服用安眠药含冤去世。他在写给毛泽东的遗书中说：
我现在走上自杀叛党的道路，没有任何办法来辩护自己的罪行。只有一点，就是我和我的全家决没有做过任何里通外国的罪行。只有这一点请求中央切实调查和审查，并作出实是求是的结论。
后来，中央为李立三恢复了名誉。
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